Termikus neutronfluxus meghatározása aktivációs módszerrel
Tartalomjegyzék |
BEVEZETÉS
Neutronsugárzás hatására bizonyos stabil elemekben magátalakulás megy végbe, és a keletkezett radioaktív termék aktivitása megfelelő számlálórendszer segítségével mérhető. A keletkező fajlagos aktivitás[1] a besugárzás helyén uralkodó neutronfluxustól és a besugárzott anyag aktivációs hatáskeresztmetszetétől függ. A mérés célja a neutronfluxus meghatározása. Szigorúan véve azonban nincs olyan módszer, amely lehetővé tenné a neutronfluxus közvetlen mérését. Legfeljebb arról lehet szó, hogy a neutronfluxusra a mért fajlagos aktivitásból valamilyen feltevések mellett többé-kevésbé pontos becslést adjunk. Amilyen pontosan ismerjük az aktivációs hatáskeresztmetszetet, olyan pontosan tudjuk a neutronfluxust meghatározni. Minthogy számos olyan anyag van, melyeknek aktivációs hatáskeresztmetszete más-más módon függ a neutronenergiától, ezzel a módszerrel a neutronok energia szerinti eloszlásáról is nyerhetünk némi információt.
A jelen mérés keretében aktivációs detektorok felhasználásával fogjuk a termikus neutronfluxus értékét közelítőleg meghatározni a BME oktatóreaktorának aktív zónájában. A mérés két részből áll: a termikus neutronfluxus abszolút értékének becslése és helyfüggésének vizsgálata. A mérés elvének megértéséhez előbb a reaktorelmélet számos tételét kell megismernünk. Ezek részletesebben megtalálhatók az [1-4] kézikönyvekben.
ELMÉLETI ÖSSZEFOGLALÁS
Neutronspektrum, neutronfluxus eloszlása termikus reaktorokban
Maghasadásban gyors neutronok keletkeznek, energia-eloszlásuk az 1. ábrán látható. Termikus reaktorokban a gyors neutronok - elsősorban a moderátor atommagjaival való ütközések révén - fokozatosan lelassulnak, és a 2. ábrán sematikusan bemutatott neutronspektrum alakul ki. Legyen az 
és 
közé eső energiájú neutronok sűrűsége a reaktor 
pontjának közelében 
. Ennek felhasználásával a neutronfluxus definíciója:
![\[ \Phi(\underline r, E) = vn(\underline r,E), \]](/images/math/b/d/f/bdf89af1ba6058963fde882c685486fa.png) |
(1) |
ahol 
az energiájú neutron sebessége. A neutronspektrumnak mérésünk szempontjából
legfontosabb része a termikus spektrum, amely jó közelítéssel a Maxwell-eloszlással írható le:
![\[ \Phi(\underline r, E) = \frac{E}{(kT)^2}\exp\Bigg\{-\frac{E}{kT} \Bigg\}, \qquad \qquad E \leq E_{th} \]](/images/math/8/f/3/8f37fc2bf5599ac1688d3e8b5ba59d10.png) |
(2) |
ahol 
a termikus tartomány - többé-kevésbé önkényesen megválasztott - felső határa (általában 0,625 eV), 
a Boltzmann-állandó és 
a termikus neutronspektrumot jellemző, hőmérséklet dimenziójú mennyiség.[2]
 |
Amikor termikus neutronfluxusról beszélünk, ezen az alábbi integrált értjük:
![\[ \Phi_{th}(\underline r) = \int\limits_{0}^{E_{th}}\Phi(\underline r,E)dE, \]](/images/math/e/1/5/e1542918faffaa34ed99c068aceb942d.png) |
(3) |
amelyet gyakran a
![\[ \Phi_{th}(\underline r) = v.n_{th}(\underline r), \]](/images/math/6/3/e/63e9991f94e3c89dc1b0231a8e3adb7e.png) |
(3a) |
alakban írunk fel, ahol 
a termikus neutronoknak az helyvektorú pont körüli sűrűsége és a termikus neutronok átlagos sebessége (lásd alább).
 |
A termikus neutronfluxus térbeli változása függ a reaktor alakjától és belső felépítésétől. Téglatest alakú, csupasz (reflektor nélküli) reaktorban (3. ábra) a termikus neutronfluxus térbeli eloszlását a reaktorelmélet szerint az alábbi összefüggés adja meg:
![\[ \Phi_{th}(x,y,z) = \Phi_{th}(0,0,0)\cos\Bigg(\frac{\pi x}{a}\Bigg)\cos\Bigg(\frac{\pi y}{b}\Bigg)\cos\Bigg(\frac{\pi z}{c}\Bigg) \]](/images/math/e/3/d/e3d6e8c0c2ef20e5276b4a71e591850e.png) |
(2) |
ahol 
, 
és 
rendre az aktív zónának a tényleges 
, 
és 
fizikai méretekhez képest az ún. extrapolációs távolsággal megnövelt méretei.[3]
Ha tehát a termikus neutronfluxust valamely 
, 
helyen a 
függvényében
tekintjük, a
![\[ \Phi_{th}(x_{0},y_{0,}z) = \Phi_{0}\cos\Bigg(\frac{\pi z}{c}\Bigg) = \Phi_{0}\varphi(z) \]](/images/math/8/5/3/85328303990c5b9c4d58590dd568664e.png) |
(3) |
eloszlást kapjuk. Ez a cos-alakú axiális eloszlás egyébként érvényes henger alakú reaktor esetében is, ha a henger tengelye egybeesik a koordinátarendszer tengelyével.
 |
A reaktorok többsége azonban nem csupasz, hanem az aktív zónát ún. reflektor veszi körül, amely az aktív zónából kiszökő neutronokat részben visszaszórja[4] A kiszökő neutronok többsége a termikusnál nagyobb energiájú, ún. epitermikus neutron, amelyek a reflektorban termikus energiára lelassulnak. Mivel az ilyen energiájú neutronok szabad úthossza kisebb, mint az epitermikus neutronoké, a termikus neutronfluxusnak a reflektorban helyi maximuma alakul ki. Ezt a jelenséget reflektorpúpnak nevezzük, amely víz reflektor esetében mindig kialakul, viszont grafit reflektor esetében általában nem. A 4. ábrán összehasonlítjuk a termikus neutronfluxusnak csupasz és reflektált reaktorban a tengely mentén kialakuló eloszlását.
 |
Mivel a reflektor lecsökkenti az aktív zónából kiszökő neutronok számát, a reflektált
reaktor kritikus tömege kisebb, mint az azonos összetételű csupasz reaktoré. A különbséget a reflektor-megtakarítással vesszük figyelembe, amelyet a következőképpen definiáljuk. A reflektált reaktor aktív zónájában a reflektortól bizonyos távolságban ugyanolyan alakú térbeli eloszlás alakul ki, mint csupasz reaktorban. Az aktív zónának ezt a részét aszimptotikus tartománynak nevezzük. Téglatest alakú aktív zónában ezt az eloszlást tehát szintén a (2) képlet adja meg, de most az , és mennyiségek a tényleges , és méreteknél lényegesen nagyobbak. A különbséget nevezzük reflektor-megtakarításnak. Például, a irányban vett reflektor-megtakarítást a
![\[ 2\lambda_{z} = c-c' \]](/images/math/c/1/8/c18bfd2b4d24605a5ef91f4eb2428aeb.png) |
(4) |
képlettel definiáljuk. (Az 
és 
irányú reflektor-megtakarítás definíciója hasonló.) Mindezt
az 4. ábrán illusztrájuk. Az aktív zóna belsejében kialakuló cos-eloszlást a reflektorban folytatva, a kapott fluxus az aktív zónán kívül, a reflektor belsejében válik zérussá. Ennek a pontnak az aktív zóna határától mért távolsága a reflektor-megtakarítás. Értéke a szokásos víz moderátoros és víz reflektoros reaktorokban 7÷9 cm.[5]
Makroszkópikus eloszlás mérése aktivációs módszerrel
A mérés elve
Ha egy aktivációs detektort az helyen besugározunk, akkor abban az időegység alatt felaktiválódott atomok számát, a reakciósebességet az
![\[ R(\underline r) = N_{d}\int\limits_{0}^{\infty}\Phi(\underline r,E)\sigma_{d}(E)dE \]](/images/math/d/a/a/daaec1b54bba18e807862579537a915f.png) |
(5) |
integrál fejezi ki, ahol 
a detektoranyag mikroszkopikus aktivációs hatáskeresztmetszete[6] és 
a detektorban levő aktiválható atommagok teljes száma. A gyakorlatban csak (5) szerinti reakciósebességeket lehet mérni, de a fluxust magát nem. Bizonyos feltételezésekkel azonban a mért reakciósebességekből következtethetünk a fluxusra is. Ennek érdekében definiáljuk az átlagos aktivációs hatáskeresztmetszetet:
![\[ \overline\sigma_{d} = \frac{\int\limits_{0}^{\infty}\Phi(\underline r,E)\sigma_{d}(E)dE}{\int\limits_{0}^{\infty}\Phi(\underline r,E)dE} \]](/images/math/2/4/8/2484048369fecaa89f5faf4ee2fecf6f.png) |
(6) |
Ez a mennyiség szigorúan véve függ attól az helytől, ahol a besugárzás történik, hiszen
a 
spektrum is változhat helyről helyre. A reaktorelmélet szerint azonban az aszimptotikus tartományban ez a függés elhanyagolható. Ilyen értelemben beszélhetünk átlagos aktivációs hatáskeresztmetszetről, és hagyhatjuk el a helyfüggés feltüntetését.
Vannak detektorok, amelyek hatáskeresztmetszete csak a termikus neutronokra számottevő, ezért ezeket termikus detektoroknak nevezzük. Egy ilyen detektorra érvényes, hogy
![\[ R(\underline r) = \Phi_{th}(\underline r)\overline\sigma_{d}N_{d} \]](/images/math/b/3/6/b360f9d78632b7214752941a16b891eb.png) |
(7) |
ahol 
a termikus neutronfluxus (vö. (3) egyenletek).
A besugárzás során az aktív magok 
számának időbeli változását a keletkezés és a bomlás különbsége adja meg:
![\[ \frac{dN(\underline r,t)}{dt} = \Phi_{th}(\underline r)\overline\sigma_{d}N_{d}-\lambda N(\underline r,t) \]](/images/math/c/6/3/c6369074e3ad967972014482c2697656.png) |
(8) |
ahol 
a keletkezett aktív magok bomlási állandója, t pedig az aktiválás kezdete óta eltelt idő. A besugárzás kezdetén a besugárzandó anyag általában inaktív, tehát 
. Ekkor a fenti ifferenciálegyenlet megoldása (7) figyelembevételével:
![\[ N(\underline r,t) = \frac{R(\underline r)}{\lambda}(1-\exp(-\lambda t)) \]](/images/math/6/4/a/64a87582d8df3ba8b41c9552742b235a.png) |
(9) |
Ha az aktiválás elég sokáig tart, az aktív magok száma eléri az 
telítési értéket. Ha azonban a besugárzás egy véges 
ideig tart, az aktivitás a telítési értéknél kisebb:
![\[ \lambda N(\underline r,t_{a}) = R(\underline r)(1-\exp(-\lambda t_{a})). \]](/images/math/9/f/2/9f22d747a8c09e97a6304d309d503a0e.png) |
A besugárzás befejezése utáni eltelik 
idő, amíg az aktivitást megmérjük. Ez alatt a mérhető
aktivitás exponenciálisan csökken:
![\[ A(\underline r,t) = R(\underline r)(1-exp(-\lambda t_{a}))exp(-\lambda t). \]](/images/math/0/6/6/0669d5c67f6f1e5636b83650ea89d8c7.png) |
(10) |
Ezek az összefüggések még nem veszik figyelembe, hogy a neutronfluxus a besugárzott anyagban pontról pontra változhat. Ha a besugárzott minta formája a szokás szerinti fólia, amelynek a vastagsága nem elhanyagolható, akkor belsejében bekövetkező neutronabszorpció miatt az átlagos neutronfluxus (
) kisebb, mint a fólia felszínen uralkodó fluxus (
). Ezt az effektust nevezzük önárnyékolásnak. a (7) és (8) képletekben szereplő fluxusnak felel meg. Tekintve, hogy a mért aktivitás alapján erre az utóbbira kívánunk következtetni, az önárnyékolást a
![\[G = \frac{\overline\Phi{th}}{\Phi^{o}_{th}} \]](/images/math/4/d/b/4dbbdb288f2da6b405243a187a2ef16b.png) |
önárnyékolási tényezővel vesszük figyelembe. Ha a detektor vastagsága 
, makroszkopikus totális hatáskeresztmetszete 
, akkor izotróp neutronfluxus-eloszlás esetén a reaktorelmélet szerint 
a következő formulával közelíthető:
![\[G = \frac{1-2E_{3}(d\Sigma_{t})}{d\Sigma_{t}}, \]](/images/math/3/1/1/311518e4ac87ea79c86d26d49f963e4d.png) |
(11) |
ahol 
a harmadrendű exponenciális-integrál függvény.
Végül fentiek összevonásával a detektor aktivitásának időfüggvénye:
![\[ A(\underline r,t) = G\Phi^{0}_{th}(\underline r,t)\overline\sigma_{d}N_{d}(1-\exp(-\lambda t_{a}))\exp(-\lambda t). \]](/images/math/1/1/e/11e4ef77b9595878e316972bafd52fb0.png) |
(12) |
A termikus neutronfluxus becslése a besugárzott detektor aktivitásának ismeretében
A termikus neutronfluxusnak az energiától való függését a (2) alatti függvény adja meg, amely 
-nél veszi fel a maximumát. (Emlékeztetőül megjegyezzük, hogy a neutronhőmérséklet (vö. (2) képlet).) Ez a függvény az alábbi egyszerű kapcsolatban van a termikus neutronok sebességeloszlásával:
![\[ vn(v)dv = \Phi(E)dE, \qquad \qquad E=\frac{mv^2}{2}, \]](/images/math/c/0/a/c0a799a87873d3cec05d9f2cf76bab48.png) |
ahol 
a neutron tömege. Az így kapott sebességeloszlás szerinti legvalószínűbb sebesség:
![\[ v_{0} = \sqrt\frac{2kT}{m}, \]](/images/math/b/e/3/be3c19cce7cb406428dc5775720cc934.png) |
(13a) |
amint könnyen levezethetjük. Vegyük észre, hogy ez éppen az energiának megfelelő sebesség. Az átlagos sebesség azonban ettől eltér:
![\[ \overline v = \frac{2}{\sqrt\pi}v_{0}. \]](/images/math/8/2/1/8213c63ab36014a2eb8972cef1bb9283.png) |
(13b) |
Szobahőmérsékleten 
= 2200 m/s, amely az = 0,0253 eV energiának felel
meg.
Termikus detektorok esetében az átlagos aktivációs hatáskeresztmetszet (6) szerinti képletébe a termikus spektrumot kell írni. Ez egyszerű eredményre vezet az ún. 
hatás-keresztmetszetű detektoranyagok esetében. Ekkor ugyanis (6) így írható:
![\[ \overline\sigma_{d} = \frac{\int\limits_{0}^{\infty}\Phi(\underline r,E)\frac{C}{v}dE}{\int\limits_{0}^{\infty}\Phi(\underline r,E)dE} = \frac{C\int\limits_{0}^{\infty}n(\underline r,E)dE}{\int\limits_{0}^{\infty}vn(\underline r,E)dE} = \frac{C}{\overline v}, \]](/images/math/c/c/8/cc8e74813fa38e45935c25c6fd6ab998.png) |
(14) |
ahol 
állandó. A (14) képletben kihasználtuk, hogy 
. Ha a = 2200 m/s-hoz tartozó hatáskeresztmetszetet 
= 
-val jelöljük, a (13) képletek alapján beláthatjuk, hogy
![\[ \overline\sigma_{d}(T) = \sigma_{0}\frac{\sqrt\pi}{2}\sqrt\frac{293K}{T} \]](/images/math/1/a/1/1a11eeccb93ca4b2b1ebc39ecf5b2ea5.png) |
(15) |
A besugárzott mintában levő atommagok számának számítása:
![\[ N_{d} = \frac{M\alpha L}{A_{d}} \]](/images/math/3/2/e/32e527e8b90e007ab428bca3b52c4df3.png) |
(16) |
ahol
 |
- a minta tömege (g) |
 |
- a detektoranyag aktiválódó izotópjának előfordulási gyakorisága |
 |
- az aktiválódó izotóp tömegszáma |
 |
= 6,0221*1023 (Avogadro szám) |
Az eddigi képletek megadják a (12) egyenletben szereplő minden mennyiség értékét, tehát a termikus neutronfluxust a mért 
aktivitás alapján ki tudjuk számítani, ha ismerjük a termikus neutronspektrumot jellemző hőmérsékletet, a detektor és 
hatáskeresztmetszeteit, továbbá jogos az a feltételezés, hogy a detektor csak a termikus neutronok hatására aktiválódik.
Ha a detektor besugárzása olyan helyen történik, ahol jelentős epitermikus fluxus is jelen van, és/vagy a detektor epitermikus aktivációs hatáskeresztmetszete a termikus aktivációs hatáskeresztmetszet mellett jelentős, akkor a nyert aktivitás egy részéért az epitermikus neutronok felelősek. Emiatt egy korrekcióval meg kell határozni, hogy a létrehozott aktivitásnak mekkora része származik a termikus neutronfluxustól. Erre az ad lehetőséget, hogy a kadmium neutronabszorpciós hatáskeresztmetszete termikus energiákon igen nagy (5. ábra), az epitermikus tartományban pedig elhanyagolható. Ha tehát a detektort megfelelő vastagságú kadmiummal borítva sugározzuk be, akkor a burkolat a termikus neutronokat gyakorlatilag teljesen kiszűri, így a detektor aktivitása csak a 0,4÷0,7 eV[7] feletti epitermikus neutronoktól származik. Két azonos detektort alkalmazva, az egyiket csupaszon, másikat kadmium burkolatban (azonos körülmények között) besugározva, a termikus aktivitás egyszerűen nyerhető:
![\[ A_{th} = A_{cs}-A_{Cd} \]](/images/math/9/c/c/9cc0c7661a8a801d0e2bb6b99f77ba4a.png) |
(17) |
ahol
 |
- a csupasz detektor aktivitása |
 |
- a kadmium burkolatú detektor aktivitása |
Szokás definiálni az úgynevezett kadmium-arányt, amely a csupasz és a kadmium burkolatú detektorok aktivitásának hányadosa:
![\[ R_{Cd} = \frac{A_{cs}}{A_{Cd}}. \]](/images/math/9/2/6/926d29978d6cd13a33c84ae9756e3b27.png) |
(18) |
(17) és (18) felhasználásával a termikus neutronok által indukált aktivitás és az összes neutron által indukált aktivitás hányadosa a következőképpen írható:
![\[ \frac{A_{th}}{A_{cs}} = 1-\dfrac{1}{R_{Cd}}. \]](/images/math/9/c/0/9c0fd3b897b038ce43c9b1f819abd31d.png) |
(18) |
A már korábban említett hatás-keresztmetszetű detektoranyagok esetében a kadmium-arány értéke jellemzően nagy (
), amiből (19) alapján az következik, hogy ilyen anyagoknál az epitermikus neutronok járuléka a teljes aktivitásban elhanyagolható a termikus neutronok járulékához képest.
Végeredményben a következő képletet használjuk a termikus fluxus becslésére:
![\[ \Phi_{th}(\underline r) = \frac{A_{cs}(\underline r,t)-A_{Cd}(\underline r,t)}{N_{d}\overline\sigma_{d}G(1-\exp(-\lambda t_{a}))\exp(-\lambda t)}, \]](/images/math/3/9/a/39a9f88da943144a911557cf76a84108.png) |
(18) |
ahol a nevezőben szereplő mennyiségeket rendre a (13), (16), (6) és (11) képletek alapján számítjuk ki.
  változása a neutronenergia függvényében 164Dy, 197Au és 113Cd esetében |
A 5. ábra szerint ilyen anyag a diszprózium 164Dy izotópja, amelynek a befogási hatáskeresztmetszete 1 eV-ig gyakorlatilag 1/v-nek tekinthető. 1 eV felett a hatáskeresztmetszet gyorsan csökken, 100 eV környékén pedig rezonanciái is vannak, de a kadmium levágási energia feletti tartományban bekövetkező reakciók a teljes aktiválódásnak egy százalékát sem teszik ki. Aktiválódást követően ebben a következő reakciók játszódnak le:
A gyakorlatban az utolsó, 2,35 órás felezési idejű bomlásból származó 
-részecskéket szoktuk megszámlálni. Ennek a mérésnek megvan az a hátránya, hogy általában nem ismert a számláló-berendezés hatásfoka, így gyakorlatilag nem tudjuk meghatározni az aktivitás abszolút értékét. Erre való tekintettel a diszpróziummal való mérés csak relatív információt szolgáltat: a neutronfluxus abszolút értékét nem, legfeljebb csak térfüggésének az alakját tudjuk meghatározni.
A termikus neutronfluxus abszolút értékének a meghatározása az arany aktiválása révén lehetséges. A 197Au izotóp befogási hatáskeresztmetszete szintén a 5. ábrán látható. Neutronokkal való besugárzás hatására az aranyban az alábbi reakciósor játszódik le:
Amint a 6. ábrán látható, a 198Au 64,68 órás felezési idejű bomlásban egyidejűleg és 
részecskék is keletkeznek. (Pontosabban a bomlások 95,62 %-át egy 411,8 keV-os -foton kibocsátása is követi.) Így koincidencia számláló segítségével az arany abszolút aktivitása
meghatározható.
Ehhez egy olyan berendezést használunk, melynek egy szcintillációs béta- és egy szintén szcintillációs gamma-detektora van. A béta- és a gamma-csatornák kimenő jelei egy-egy számlálóra, ill. egy koincidenciakör két bemenetére csatlakoznak. Így regisztrálásra kerül a béta-részecskék és a gamma-fotonok száma, valamint az adott mérési idő alatt bekövetkező koincidencia események száma. Jelölje a -részecskék másodpercenkénti számát 
ill. a gamma-fotonokét 
, a koincidencia eseményekét 
. Ezen adatokkal felírhatók a következő összefüggések:
![\[ n_{\beta} = \eta_{\beta}A; \]](/images/math/a/e/7/ae71606ac81f1f97eb1854a4b83aa8ad.png) |
(19a) |
![\[ n_{\gamma} = \eta_{\gamma}k_{\gamma}A; \]](/images/math/1/c/f/1cfbf7ce40e526ae32aab99d4a85937b.png) |
(19b) |
![\[ n_{k0} = \eta_{\beta}\eta_{\gamma}k_{\gamma}A \]](/images/math/8/7/5/87565e5c50d6f2170638b9ad5c6db183.png) |
(19c) |
ahol 
ill. 
a béta-, ill. a gamma-detektorok hatásfoka, 
a -vonal gyakorisága és 
a fóliában másodpercenként bekövetkező bomlások száma, azaz a minta aktivitása. Ezekből felírható:
![\[ A(Bq) = \frac{n_{\beta}n_{\gamma}}{n_{ko}} \]](/images/math/3/5/5/355163f76dd8a1415629039f38bd88bd.png) |
(20) |
Látható, hogy a minta aktivitása a hatásfokok ismerete nélkül nyerhető.
 |
A mérőberendezés tehát egy béta- és egy gamma- szcintillációs detektorból, két egycsatornás analizátorból (differenciál-diszkriminátor), három számlálóból és egy koincidencia áramkörből áll. A detektorok jele erősítés után az egycsatornás analizátorokra érkezik, melyek segítségével mind a -, mind a -, spektrumból kiválasztható a kívánt tartomány. (Ez a háttér csökkentése érdekében fontos.) Az ÉS
kapunak is nevezett koincidencia kör (legalább) két bemenettel és egy kimenettel rendelkezik. A kimeneten csak akkor jelenik meg impulzus, ha bemeneteire egy időben érkeznek jelek. Természetesen ki kell kötni, hogy milyen időkülönbségű legyen a jelek időbeli egybeesése: az a 
időtartam, amelynél rövidebb időn belül érkező jeleket a koincidencia-berendezés még egy időben érkezőnek észlel, az adott berendezés felbontási ideje. A három számlálóból kettő közvetlenül az egycsatornás analizátorok kimenetére kötve az -t, és az -t, a harmadik pedig az 
-t számolja. A számlálók össze vannak
hangolva, vagyis egyszerre indíthatók és azonos ideig számlálnak.
A mérésnél figyelembe kell venni, hogy a béta-detektor valamennyire érzékeny a gamma-sugárzásra is. Ez az ún. béta-detektor gamma-érzékenysége, mely úgy határozható meg, hogy a mintára béta-abszorbenst (műanyag lapot) helyezünk a béta-detektor felőli oldalon. Az így kapott 
számlálási sebesség a csatornán, a béta-detektor gammaérzékenysége.
Egy másik korrekciót a véletlen koincidenciák miatt kell alkalmazni. Az 
azaz a véletlen koincidenciák időegységre jutó száma:
![\[ n_{v\textrm{é}l} = 2\tau n_{\beta}n_{\gamma} \]](/images/math/6/9/e/69e35013d9aa16e0e6a04466e7f38ab6.png) |
(21) |
ahol a koincidencia berendezés feloldási ideje, ill. a béta ill. gamma csatornán a
számlálási sebességek. Ezek alapján a fólia aktivitása:
![\[ A = \frac {(n_{\beta}-n_{\beta\gamma})(n_{\gamma}-h_{\gamma})}{n_{ko}-n_{v\textrm{é}l}-n_{\beta,\gamma,ko}} = \frac{n'_{\beta}n'_{\gamma}}{n'_{ko}} \]](/images/math/c/5/2/c52f5cbd9b7ca739a40888307c7bd967.png) |
(22) |
Ahol 
a gamma-háttér számlálási sebessége (cps), a béta ágon mért számlálási
sebesség a béta abszorbens alkalmazásakor (ez magában foglalja a 
béta-háttér értéket is), 
a koincidencia számlálási sebesség az abszorbens alkalmazásakor, a vesszős mennyiségek pedig rendre a korrigált béta, gamma és koincidencia számlálási sebességek.
A felbontási idő az általában alkalmazott "ÉS" típusú koincidencia körök esetében a koincidencia kör bemeneteire adott jelek hosszának összege. Mivel a bemenetekre az egycsatornás analizátorokból érkeznek a jelek, amelyek szabványos 0,5 
s hosszúságú logikai (TTL) impulzusok, a felbontási idő 0,5 μs-nak tekinthető. (19c) és (20) alapján könnyen belátható, hogy
![\[ A = \frac {1}{2\tau} \]](/images/math/e/6/4/e649bec8305a82ddcd9f9d3e96acec65.png) |
teljesülése esetén lenne a véletlen koincidenciák száma azonos a valódi koincidenciákéval. Ehhez azonban esetünkben 1 MBq aktivitású forrásra lenne szükség. Mivel az alkalmazott forrás aktivitása ennél több nagyságrenddel kisebb, ezért a legtöbb praktikus esetben elhanyagolható.
Az 197Au aktivációs hatáskeresztmetszete a termikus neutronenergiák tartományában közelítőleg az törvényt követi, a rezonanciatartományban azonban számos rezonanciacsúcsa van (5. ábra). A legnagyobb rezonancia 4,47 eV-nál lép fel, ahol 
c = 9890 barn. Ezért a (17) szerinti kadmiumkorrekciónak itt nagy szerepe van. Ezért a fenti módszerrel egy Cd-burkolattal és egy anélkül besugárzott fólia aktivitását is meghatározzuk.
Az I. táblázat összefoglalja a termikus neutronfluxus abszolút értékének meghatározásához elvégzendő méréseket.
A termikus neutronfluxus abszolút értékének koincidencia
módszerrel történő meghatározásához elvégzendő mérések
| árnyékolás nélkül
|
árnyékolással
| |||||
| |
|
koincidencia | |
|
koincidencia | |
| "csupasz fólia" | |
|
|
|
- | 
|
| Cd-os fólia | |
|
|
|
- |
|
| fólia nélkül | - | |
- | - | - | - |
A termikus neutronfluxus térfüggésének meghatározása
A diszprózium detektor aktivitása a fentiek szerint a termikus neutronfluxussal arányos, ezért az aktivitás mérése során nyert beütésszámok közvetlenül felhasználhatók a termikus neutronfluxus térbeli eloszlásának a kísérleti meghatározásához. Ha a reaktor különböző 
pontjaiban besugárzott detektorok különbözők (más a térfogatuk, tömegük stb.), ezt kalibrációs tényezőkkel kell figyelembe venni. Erre nincs szükség, ha aktiválandó mintaként huzalt használunk, és a huzal egyes szakaszainak az aktivitását külön megmérjük.[8] A mérés folyamán azonban a minta aktivitása folyamatosan csökken, amit a mérésnél kompenzálni kell, vagy a kiértékelés során bomláskorrekciót kell alkalmazni. A gyakorlat során az első megoldást alkalmazzuk.
A detektor aktivitása az egyes mérések kezdeti időpontjában a (12) formula szerint írható. Abban az esetben, amikor a minta aktivitása nem nagy a mérőberendezés holtidejéhez képest, a mérőberendezés által szolgáltatott 
számlálási sebesség (intenzitás) arányos a minta aktivitásával:
![\[ I(t) = \eta A(\underline r,t), \]](/images/math/4/b/0/4b06e9b5b21526f9d3bfa08ea06ad368.png) |
(23) |
ahol 
- számlálóberendezés hatásfoka. A mérés folyamán nem ezt az intenzitást, hanem valamely véges 
mérési idő alatti összes beütésszámot lehet megkapni:
![\[ B(\underline r,t) = \int\limits_{t}^{t+t_{m}}I(t')dt'. \]](/images/math/0/d/3/0d3ebbe159f9e98315c5bd8dabea39dd.png) |
Tekintve, hogy a számlásái sebesség a mérés közben csökken, ezt így írhatjuk:
![\[ B(\underline r,t) = \int\limits_{t}^{t+t_{m}}\eta A(\underline r,t')\textrm{e}^{-\lambda t'}dt' = \frac{\eta A(\underline r,t)(1-\textrm{e}^{\lambda t_{m}})}{\lambda} \approx \eta A(\underline r,t)t_{m}, \]](/images/math/e/f/8/ef8747eea4fe17ab4da6d612a222df61.png) |
(24) |
ahol a közelítő egyenlőség arra a (gyakori) esetre vonatkozik, amikor a mérési idő a bomláshoz képest rövid, vagyis, amikor 
1.
A mérés során kapott beütésszámok a (12) és (24) formulák összevonása révén hozhatók kapcsolatba a termikus neutronfluxussal:
![\[ B(\underline r,t) = \Phi_{th}(\underline r,t) \Bigg\{\frac{G\overline\sigma_{d}N_{d}(1-\textrm{e}^{-\lambda t_{a}}}{\lambda} \Bigg\}\textrm{e}^{-\lambda t}(1-\textrm{e}^{\lambda t_{m})} \]](/images/math/8/d/2/8d2eb991ad88be542e3a4af9ce603cb5.png) |
(25) |
A kapcsos zárójelben szereplő kifejezés a huzal minden pontjára azonos. Ahhoz, hogy a beütésszámokból a termikus neutronfluxussal arányos értékeket kapjunk, az
![\[ F(t_{m},t) = (1-\textrm{e}^{-\lambda t_{m}})\textrm{e}^{-\lambda t} \]](/images/math/1/2/4/124577725fdb42d4415b7e2d4ec2e58b.png) |
(26) |
függvény értékét kell meghatározni minden egyes adatpontra. Ennek érdekében a értékét a mérés kezdetén megfelelő értéken rögzítjük, és a huzal minden egyes pontjának mérésekor rögzítjük a mérés befejezésének időponját. Ennek felhasználásával a (26) szerinti korrekciót a 165Dy felezési idejének ismeretében tudjuk számolni ([6] alapján 2,334±0,001 óra).
A mérési feladat
A gyakorlat során az aktív zóna E6 pozíciójában (ld. 7.ábra), függőleges egyenes mentén határozzuk meg a termikus neutronfluxus relatív eloszlását az előzőekben leírt módszerrel, majd ennek ismeretében a függőleges irányú reflektor-megtakarítást. A méréshez 10% Dy-ot tartalmazó, Dy-Al ötvözetből készült huzalt használunk. A termikus neutronfluxus abszolút értékét Au fólia felaktiválása révén határozzuk meg.
A méréshez szükséges eszközök, anyagok
A mérés elvégzéséhez a reaktoron és a radioaktív minták kezeléséhez, méréséhez szükséges eszközökön kívül szükség van a huzalaktivitás-mérő berendezésre is. Mivel ez egyedi célműszer, működését részletesen ismertetjük.
A méréshez szükséges eszközök, anyagok listája
- reaktor + mintaszállító csőposta berendezés
- plexi tartórúd a huzal számára
- koincidencia mérőberendezés
- huzalaktivitás-mérő berendezés
- Dy-Al ötvözetből készült huzal
- Dy-Al ötvözetből készült fólia
- Au fóliák
- Al és Cd kapszulák a fóliák számára
- sugárvédelmi felszerelés (gumikesztyű, csipesz stb.)
A huzalaktivitás mérésének elve és a mérőberendezés leírása
A termikus neutronfluxus térbeli eloszlásának meghatározására Dy-Al ötvözetből készült huzalt használunk. A huzal hossza mentén a helyfüggő aktivitást a huzalaktivitásmérő berendezéssel határozzuk meg. Mivel a huzal a axiális koordináta mentén helyezkedik el, a (25)-ben szereplő 
helyett most 
-t írunk. A huzalaktivitásmérő berendezés a következő részekből áll:
- fogasléccel ellátott tartósín, amelyben a huzalt rögzítjük
- ólomtorony, amelyen keresztül tolható a huzaltartó sín
- szcintillációs β-mérőfej az ólomtoronyba illesztve, alatta rézből készült kollimátor, hogy a huzalnak csak egy pár mm-es darabját „lássa”
- léptetőmotor, amely gondoskodik a sín továbbításáról a detektor alatt
- léptetőmotor vezérlőegység USB porton keresztül számítógéphez csatlakoztatva
- digitális spektrum-analizátor (Canberra DSA1000) a -mérőfej jeleinek feldolgozására, szintén a számítógéphez csatlakoztatva
- számítógép megfelelő adatgyűjtő szofverrel (GenieMot)
 |
a - automata szabályzórúd; b1, b2 - biztonságvédelmi rudak; c - gyors csőposta; d - termikus csőposták; e - függőleges besugárzó csatornák vízben; f - fűtőelem-kazetták; g - grafit reflektorelemek; h - függőleges besugárzó csatornák grafitban; i - függőleges besugárzó csatorna fűtőelem-kazettában; j - neutron-forrás; k - kézi szabályzórúd.
A mérés menete
A termikus neutronfluxus relatív eloszlásának mérése
Az előkészületek során a mérőhuzalt a plexi besugárzó tartórúd vájatába helyezzük. A plexi moderációs tulajdonságai hasonlítanak a vízéhez, így az aktív zóna fluxuseloszlásának zavarása csekély.
A besugárzó rudat az operátor az álló reaktor E6 (D5-el szomszédos) pozíciójába helyezi, majd elvégzi a besugárzást. A besugárzás közben a D5 pozicióban lévő csőpostában a Dy fóliát is felaktiváljuk. Tekintettel arra, hogy Dy-Al ötvözettel dolgozunk, az Al zavaró aktivitásának lecsengése érdekében a besugárzás után a mintákat legalább 20 percig pihentetni kell. (Az alumínium felezési ideje 2,24 perc.) Ezután a huzalt a tartórúdból kivesszük, és a huzalaktivitás-mérő berendezés tartósínjébe helyezzük. A mérés során a 165Dy bomlásából származó 
részeket detektáljuk.
A -mérőfej segítségével először a Cd-burkolattal és anélkül besugárzott Dy fóliákat mérjük meg. A beütésszámok összehasonlításával meggyőződünk róla, hogy a valóban igaz a feltételezés, hogy az aktvitásnak csak elhanyagolhatóan csekély része származik az epitermikus neutronok által kiváltott reakciókból. Így a „csupaszon” besugárzott huzal aktivitás-eloszlása valóban a termikus fluxus eloszlását fogja visszaadni.
Ezután tartósínt az induló pozícióba toljuk, majd a számítógépen beállítjuk a mérési pontokat és a mérési időt. Szintén be kell állítani azt a spektrum tartományt, amelyben a beütésszámok összegzésre kerülnek. A mérés végén egy ASCII filet kapunk, amelynek sorai tartalmazzák a pozíciót, a megadott mérési idő alatt kapott beütésszámot a kiválasztott spektrum tartományban, valamint az adott pozícióban végzett mérés befejezésének időpontját.
A termikus neutronfluxus abszolút értékének meghatározása
Két azonos méretű és tömegű arany fóliát sugárzunk be - egy csupaszt és egy kadmiumos borításút - a reaktor D5 pozíciójában elhelyezkedő besugárzó csatornában. A polietilén besugárzó tokba zárt fóliákat a besugárzó csatornához csatlakozó mintaszállító csőposta rendszer segítségével juttatjuk az üzemelő reaktorba. A besugárzás befejezésének időpontját jegyezzük fel, és mérjük meg az egyes fóliák aktivitásának méréséig eltelt
időt. A koincidencia számláló-berendezés segítségével megmérjük a minták aktivitását, amelyek megfelelnek a (17)-ben szereplő és értékeknek.
A mérések kiértékelése
A termikus neutronfluxus relatív eloszlásának kiértékelése
Az egyes pontokban mért beütésszámokon (26) alapján el kell végezni a bomlási idő korrekciót. Az így kapott korrigált adatpontok helyfüggése a termikus neutronfluxuseloszlás helyfüggésével arányos (vö. (25)). Ábrázoljuk a mérési pontokat grafikusan, majd a mért görbe középső szakaszára (3) képlet szerinti koszinusz függvényt illesztve, határozzuk meg az axiális reflektor-megtakarítást a (4) képlet alapján![9]
A relatív fluxusmérés hibaszámítása
A valószínűség-elméletből tudjuk, hogy a beütésszámok a Poisson-eloszlást követik. Ebből következik, hogy az egyes beütésszámok szórásnégyzete megegyezik a várható értékükkel. Az utóbbiakat magukkal a beütésszámokkal közelítjük, tehát általában igaz, hogy
![\[ D^{2}(B_{i}) = M(B_{i}) \approx B_{i}. \]](/images/math/7/d/1/7d1f9956d7a54761e4bd72ec4663edc1.png) |
(27) |
Ez a közelítő képlet ugyanazzal a feltétellel érvényes, mint maga az egész mérési módszer: mind a holtidő, mind a hattér hatása elhanyagolható. A holtidő korrekciójának legegyszerűbb módja, ha a mérési időt élő időben (live time) adjuk meg. Ekkor is ügyelni kell azonban, hogy lehetőleg a legnagyobb beütésszámoknál se haladja meg a holtidő a néhány %-ot.
A termikus neutronfluxus abszolút értékének hibaszámítása
A termikus neutronfluxus abszolút értékének a hibaszámítása lényegesen bonyolultabb feladat, mint a relatív eloszlásé. Mindenekelőtt két fajta hibát kell megkülönböztetnünk: statisztikus és szisztematikus hiba.[10]
Statisztikus hiba becslése
Élve azzal a feltételezéssel, hogy a beütésszámok Poisson-eloszlásúak, a (22) alapján számított aktivitások szórásnégyzetét a hibaterjedés ismert képlete (pl. [6]) alapján elhanyagolása után a következőképpen írhatjuk fel:
![\[ D^{2}A = (n_{\beta}+n_{\beta\gamma})\Big(\frac{n'_{\gamma}}{n'_{ko}}\Big)^{2}+(n_{\gamma}+h_{\gamma})\Big(\frac{n'_{\beta}}{n'_{ko}}\Big)^{2}+(n_{ko}+n_{\beta\gamma,ko})\Big(\frac{n'_{\beta}n'_{\gamma}}{{n{^{'}_{ko}}^2 }}\Big)^{2} \]](/images/math/8/4/5/8451bfa137044c6e80ac963f433fe472.png) |
(28) |
Ebből a relatív szórás a következőképpen adódik:
![\[ r(A) = \frac{D(A)}{A} = \sqrt {\frac{(n_{\beta}+n_{\beta\gamma})}{{n'_{\beta}}^2}+\frac{(n_{\gamma}+h_{\gamma})}{{n'_{\gamma}}^2}+\frac{(n_{ko}+n_{\beta\gamma,ko})}{{n'_{ko}}^2}} = \sqrt {r^{2}(n'_{\beta})+r^{2}(n'_{\gamma})+r^{2}(n'_{ko})} \]](/images/math/0/a/2/0a22516361ec59fa68bd48df50160603.png) |
(29) |
Az egyes beütésszámok relatív szórásai tehát összeadódnak. Mivel a három mért érték közül az 
várhatóan nagyságrendileg kisebb a másik kettőnél, ez fogja legjobban befolyásolni az aktivitás statisztikus hibáját. A mérési időt ezért úgy kell megválasztani, hogy már az is elegendően nagy legyen.
kivételével a (18) képletben szereplő többi mennyiség számított mennyiség, amelyek hibája szisztematikus hibának minősül (lásd alább). ismeretének a pontossága gyakorlatilag megegyezik a fóliák tömegének a pontosságával (vö. (16) képlet).[11]Ennek alapján a termikus neutronfluxus relatív szórása:
![\[ \frac{D(\Phi_{th})}{\Phi_{th}} \approx \sqrt {\frac{D^{2}(M)}{M^{2}} + \frac{D^{2}(A_{CS})+D^{2}(A_{Cd})} {(A_{CS}-A_{Cd})}}. \]](/images/math/f/2/2/f22ba5d042298776be6a380f65420084.png) |
(30) |
Szisztematikus hiba
A (30) alatti statisztikus hiba a mérés gondos végrehajtásával akár 1÷2%-ra is leszorítható. Nehezebb csökkenteni a szisztematikus hibákat, amelyek értéke akár 10% nagyságrendű is lehet. Ezek közül a legfontosabbak:
- A önárnyékolási tényező nehezen számolható mennyiség. Ennek oka egyrész az, hogy a (11) képlet csak közelítő (különösen a kadmiumborítású fólia esetében), másrészt bonyolult kiszámítani a képletben szereplő hatáskeresztmetszetet.
- Hasonlóan sok feltevésre van szükség a (18) képletben szereplő
szorzat számításhoz. Néhány példa a felmerülő problémákra: csak számításból ismerjük a (14) képletbe helyettsítendő neutronspektrumot, az arány hatáskeresztmetszét csak véges pontossággal ismerjük, stb.
- A (18) képlet nevezőjében szereplő bomlási állandót csak véges pontossággal ismerjük. Ennek hatása azonban legfeljebb ezrelékes nagyságrendű (pl. a 198Au felezési ideje [6] alapján: 2,6948±0,0012 nap). További pontatlanság, hogy a -t tartalmazó aktiválási tényező feltételezi, hogy az aktiválás kezdetén a minta pillanatszerűen kerül a besugárzási pozícióba, majd onnan vissza. Ez korrigálható, ha a (8) helyett egy olyan differenciálegyenletet oldunk meg, amely figyelembe veszi a neutronfluxus tényleges időfüggését a minta mozgatása során. Azonban ha az aktiválás ideje 10 s vagy hosszabb, akkor ez a korrekció 1% alatt van.
Végeredményben látjuk, hogy a számos szisztematikus hiba miatt a neutronfluxus méréséről valójában nem beszélhetünk. Amiről szó lehet, az a neturonfluxus közelítő meghatározása, de ennek eredménye erősen függ a kiértékelésben tett feltevésektől.
Ellenőrző kérdések
- Mi a termikus neutronfluxus?
- Mi a különbség az extrapolációs távolság és a reflektor-megtakarítás között?
- Mi az átlagos aktivációs hatáskeresztmetszet?
- Mi a szerepe az önárnyékolási tényezőnek, és hogyan határozzuk meg?
- Hogyan becsüljük a termikus neutronfluxust mért aktivitások alapján?
- Milyen összefüggés van a huzal aktivitásának helyfüggése és a termikus fluxus axiális eloszlása között?
- Hogyan határozzuk meg a termikus neutronfluxus abszolút értékét?
- A termikus neutronfluxus abszolút értékének meghatározásakor milyen statisztikus és szisztematikus hibák lépnek fel?
Irodalom
[1] G.I.Bell, S.Classtone: Nuclear Reactor Theory, New York etc., Van Nostrand Reinhold (1973) (Alapos, áttekintő elméleti munka)
[2] J.J. Duderstadt, L.J. Hamilton: Nuclear Reactor Analysis, Wiley and Sons (1976).
[3] Szatmáry Zoltán: Bevezetés a reaktorfizikába, Akadémiai Kiadó, Budapest (2000)
[4] Csom Gyula: Atomerőművek üzemtana I., A reaktorfizika és –technika alapjai, Műegyetemi Kiadó (1997)
[5] NuDat 2 adatbázis, National Nuclear Data Center, Brookhaven National Laboratory, http://www.nndc.bnl.gov/nudat2/
[6] Jagdish K. Tuli: Nuclear Wallet Cards, National Nuclear Data Center, Brookhaven National Laboratory, Upton, New York, U.S.A. (2000)
[7] Szatmáry Zoltán: Mérések kiértékelése, egyetemi jegyzet, BME Természettudományi
Külső hivatkozások
A Neutron aktivációs analitika laborjegyzet forrása elérhető a [1] linken.
Lábjegyzetek
- ↑ A besugárzott anyag egy atomjára [vagy tömegegységére] vonatkoztatott aktivitás.
- ↑ Általában neutronhőmérsékletnek szoktuk nevezni, amely némileg magasabb, mint a reaktor abszolút hőmérséklete.
- ↑ A reaktorelmélet alapjául szolgáló diffúzióegyenlet határfeltételei szerint a reaktor tényleges felületét az extrapolációs távolsággal kijjebb tolva kapott felületen (az ún. extrapolált határfelületen) kell megkövetelni a fluxus eltűnését. Az extrapolációs távolság értéke vízzel moderált reaktorokban néhány mm. Mérésünk szempontjából nincs jelentősége.
- ↑ Innen ered a reflektor neve.
- ↑ A reflektor-megtakarítást nem szabad összetéveszteni az extrapolációs távolsággal, hiszen az utóbbi a csupasz reaktornak a vákuummal határos felületén, az előbbi pedig az aktív zónának a reflektorral határos felületén van definiálva. Értékük is jelentősen eltér: a reflektor-megtakarítás sokkal nagyobb, mint az extrapolációs távolság.
- ↑ Az aktivációs hatáskeresztmetszet általában a befogási hatáskeresztmetszet. Vannak azonban eltérések is. Amikor például a detektor hasadóanyag, és a hasadási termékek összaktivitását mérjük, az aktivációs hatáskeresztmetszet a hasadási hatáskeresztmetszettel azonos.
- ↑ Ez az ún. kadmium-levágási energia: a kadmium hatáskeresztmetszetét ez alatti neutronenergiákra gyakorlatilag végtelennek, a felettiekre pedig nullának vesszük. Nyilvánvaló, hogy a levágási energia függ a kadmiumborítás vastagságától.
- ↑ Hallgatólagosan feltételezzük, hogy a huzal átmérője, Dy-tartalma stb. a huzal mentén végig azonos.
- ↑ Erre a feladatra általában megfelelő illesztő programra van szükség.
- ↑ A matematikai statisztikában ezeknek a fogalmaknak a neve: szórás, illetve torzítás. A fent használt elnevezések csak köznyelviek, és a matematikában nem elfogadottak.
- ↑ A csupasz és kadmiumborítású fólia tömege lehet eltérő is. Ebben az esetben a hibaszámítási képlet jóval bonyolultabb. Az egyszerűség kedvéért feltételezzük, hogy tömegeik azonosak.
